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粉煤灰中残留氨含量对混凝土性能影响

2019-12-19

随着国家对氮氧化物污染的严格控制与脱硝工艺的普及实施,电厂烟气脱硫脱硝工艺呈现出从石灰石-石膏法占据主导地位向多种工艺技术共同发展的趋势,氨法脱硝是治理燃煤产生氮氧化物污染的主要技术手段,而氨法脱硝的脱硝剂主要为氨水或者尿素,脱硝剂在脱硝的过程中能有效降低火电厂氮氧化物排放量,同时产生过剩的氨气,氨气可能与CO2、SO3等气体反应形成铵盐,过剩的氨气和形成的铵盐易存在于火力发电的另一副产品粉煤灰中。粉煤灰作为混凝土的主要矿物掺和料,在混凝土搅拌过程中,由于碱性条件和大量热量的存在,所吸附的氨气释放或者铵盐发生分解,产生氨气。氨气易存在于混凝土中,可能会改变混凝土塑性性能和硬化性能,但目前国内外研究此类的文章尚缺。本文通过分析氨在粉煤灰中存在的形态,采用外掺的方式研究氨含量对混凝土性能的影响,为含氨粉煤灰在混凝土中的应用提供指导。

一、粉煤灰中残留氨的存在形态分析

由于氨法脱硝反应的不完全,残留的脱硝剂与空气或者粉煤灰中的SO3、CO2以及其他的化合物反应,可能产生硫酸铵、硫酸氢氨、碳酸铵、碳酸氢铵、硝酸铵等,分析粉煤灰中氨的存在形态对确定外掺物质有十分重要的意义。

1.氨水或尿素

根据电厂控制氨氮排放量的方法,一般为喷洒氨水(NH3·H2O)或尿素(CO(NH2)2),而氨水或尿素的分解温度分别为36℃和150~160℃,化学反应方程式为NH3·H2O→NH3↑+H2O、2(CO(NH2)2)→NH3↑+NH2CONHCONH2。电厂中一般采用选择性催化还原法(SCR)方法进行脱硝,此脱硝工艺一般采用高温催化剂,温度为320~400℃。此外,虽然氨气与水反应可重新生成氨水,但氨水极易分解、挥发。据此,粉煤灰中不存在氨水或尿素,但粉煤灰表面存在一定的缺陷,具有较大的表面能,能吸附部分逃逸的NH3,这导致粉煤灰中存在物理吸附的NH3。

2.碳酸氢铵和碳酸铵

碳酸氢铵在30℃时开始大量分解,碳酸铵在60℃以上完全分解,放出氨及二氧化碳,化学反应式为NH4HCO3→NH3↑+CO2↑+H2O、(NH4)2CO3→2NH3↑+CO2↑+H2O。选择性催化还原法(SCR)方法进行粉煤灰脱硝的温度为320~400℃,远高于60℃,碳酸氢铵和碳酸铵在此温度均已分解,因此粉煤灰中不存在这两种物质。

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3.硝酸铵

对于纯净的硝酸铵(NH4NO3)加热到300℃也不会分解,但粉煤灰中生成的硝酸铵往往含有较多的杂质,由于不同的温度其分解形式也不尽相同,具体为:在110℃时,NH4NO3→NH3+HNO3(吸热反应);在110℃~150℃时,HNO3→4NO2+H2O+O2、NH4NO3+2N2O→N2+2H2O+2HNO3;在185℃~200℃时,NH4NO3→NO2+2H2O;在230℃以上时,2NH4NO3→2N2+O2+4H2O(有弱光);在400℃以上时,4NH4NO3→3N2+2NO2+8H2O。电厂粉煤灰中是否存在NH4NO3取决于粉煤灰脱硝工艺的温度,当温度在110℃以下时,存在硝酸铵,当温度高于110℃时,粉煤灰中的硝酸铵会分解。粉煤灰脱硝的温度为320~400℃,因此,粉煤灰中不存在硝酸铵。

4.硫酸铵或硫酸氢铵

硫酸铵在280℃以前是稳定的,基本不分解,而当温度高于280℃后开始分解,温度达到513℃以上时完全分解,且分解过程是一个分步分解过程,具体为:低温时,(NH4)2SO4→NH3↑+NH4HSO4;高温时,3(NH4)2SO4→3SO2↑+6H2O+N2↑+4NH3↑。相对粉煤灰中其他可能存在的化合物,硫酸铵是相对稳定的,只要温度低于513℃,粉煤灰中就存在(NH4)2SO4,这是电厂经过脱硫、脱硝后,粉煤灰中残留部分氨氮的重要因素。硫酸氢铵在200℃左右开始分解,400℃以上时完全分解,具体为:200℃时,NH4HSO4→NH3↑+H2SO4;400℃时,NH4HSO4→NH3↑+H2O↑+SO3↑。综上所述,结合粉煤灰脱硝温度(320℃~400℃)分析,粉煤灰中可能存在硫酸铵和硫酸氢铵。



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